飞米酶十年:从原创走向领跑

作者:威尼斯人科学

天然过氧化物酶的活性中心为铁卟啉结构,有研究表明,过氧化物酶的铁卟啉可以替换为Zn卟啉,从而获得更高的催化活性。受此研究启发,研究人员仿照天然过氧化物酶,利用金属有机框架材料ZIF-8为前驱体,通过介孔硅保护策略,设计合成了一种含有Zn卟啉结构的高活性单原子纳米酶。经一系列试验证实,Zn卟啉结构中的单原子Zn是其类酶活性的关键。通过理论计算,揭示其活性结构为类Zn卟啉的不饱和Zn-N4结构,并且该单原子纳米酶是通过促进H2O2均裂产生羟基自由基来发挥类过氧化物酶活性。在体外抗菌实验中,该单原子纳米酶实现了高达99.85%的抑菌率,同时,能够在低浓度H2O2情况下有效促进小鼠伤口感染模型中伤口的愈合。

从2007年那篇开创性的论文开始,阎锡蕴团队用一个又一个学术成果不断完善这个定义,直到最近的3篇论文连续发表,才为上述定义画上完美句号。

12月12日,Nano Letters 杂志在线发表了类外泌体纳米酶小体催化肿瘤光声成像的最新研究成果。研究人员首次利用纳米酶的酶学催化特性,实现了鼻咽癌移植瘤的光声成像。

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自从2007年Fe3O4纳米材料蕴含酶学特性(Nature Nanotechnology,2007)被报道以来,纳米酶新概念已经被同行广泛接受。目前已有超过40种元素的130多种纳米酶被报道。然而,如何学习天然酶活性中心的结构特征,来指导设计新型高活性纳米酶,一直是纳米酶领域研究的重要问题。

10年过去了,阎锡蕴团队继续在纳米酶领域深耕。近3个月来,他们连续发表3篇论文,实现了纳米酶从发现到设计、从检测到肿瘤治疗的目标,补全了纳米酶的定义版图。

光声成像结合了纯光学成像的高对比度和纯超声成像的高穿透深度优点,能够提供高对比度和高分辨率的组织成像,是目前非常有应用前景的一种成像模式。光声成像造影剂是决定光声成像性能的关键,它通过改变病灶组织的光学和声学特性,提高成像对比度和分辨率,成为当前生物影像学领域的研究热点。目前,光声成像应用的难点在于设计在肿瘤部位发生的响应型光声成像反应体系。

阎锡蕴2015年当选为中国科学院院士,现为中国科学院生物物理研究所研究员。她曾发表研究论文150余篇,其纳米酶应用相关研究成果获得国家自然科学奖二等奖。

ZIF-8衍生的Zn单原子纳米酶用于伤口抗菌示意图

阎锡蕴笑称:“我们起了一个名字,当时并没料到会开辟一个新领域。”

类外泌体纳米酶小体催化肿瘤光声成像示意图

讲座后,在场师生积极提问,阎锡蕴从专业的角度仔细作答,现场气氛活跃。

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2007年,中科院生物物理所阎锡蕴团队发现的纳米酶入选两院院士评选的年度“中国十大科技进展”。这一发现打破了无机与有机世界的界限,开辟了一个新领域。

利用肿瘤微环境的特征是设计肿瘤响应型反应体系的关键。肿瘤代谢具有与正常组织不同的特征,例如,肿瘤区域呈弱酸性,肿瘤细胞会积累大量的H2O2。研究人员针对肿瘤微环境的特点,设计合成了具有高催化活性的石墨烯量子点纳米酶,将底物连氮二铵盐自组装到纳米酶上。为了使纳米酶-底物复合体获得鼻咽癌靶向性,延长纳米酶在体内的血液循环时间,设计了叶酸修饰的红细胞膜,将纳米酶-底物复合体包裹于膜内,创制出类外泌体纳米酶小体。进入血液循环的类外泌体纳米酶小体在外膜的导向下,最终定位并进入肿瘤部位,并释放纳米酶及其底物。肿瘤部位弱酸性环境和高浓度的H2O2触发纳米酶活性,高效催化其底物ABTS转化成氧化型ABTS。后者具有很强的近红外光吸收能力,吸收光能后释放热能导致肿瘤组织局部温度升高,从而导致热膨胀而发出压力波,产生光声信号。通过探测光声信号能重建出组织中的光吸收分布图像,实现肿瘤的光声成像诊断。该研究为肿瘤部位响应型光声成像设计提供了一个实例,为鼻咽癌的诊断提供了一种新思路和新技术。

文字: 学生新闻社 马哲

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“至此,我们完整地阐释了纳米酶的定义,完成了纳米酶从发现到设计、从检测到肿瘤治疗的全部环节。”阎锡蕴总结道。

该研究由中国科学院生物物理研究所阎锡蕴课题组与深圳市第二人民医院聂国辉课题组合作完成。其中,生物物理所副研究员范克龙、研究员阎锡蕴,深圳市第二人民医院教授聂国辉为该论文的共同通讯作者,生物物理所与深圳市第二人民医院联合培养的博士后丁辉为论文第一作者。该研究获得深圳市三名工程项目、中科院先导专项、国家科技重大专项、国家自然科学基金、青年人才托举工程等的资助。

讲座中,阎锡蕴首先介绍了纳米酶的发现过程,她形容这是一个跨界并且by chance的过程。无机纳米材料为多功能分子,具有酶活性和纳米效应,即直径越小活性越高,并且活性与天然酶相当。她特别提到Fe3O4是一类过氧化物模拟酶。1993年该现象已被发现,但是在2007年阎锡蕴首次从酶学角度发表了文章,建立了系统的方法。利用Fe3O4纳米酶试纸条检测埃博拉病毒,解决了当地条件有限的问题,并且灵敏度很高,比传统方法提高了一百倍。铁蛋白搭载药物可以靶向治疗肿瘤细胞,并穿越血脑屏障。阎锡蕴课题组首次定义了纳米酶活性单位,建立了标准化。纳米酶活性单位为最适反应条件下,每分钟内催化1μmol底物转化为产物所需的酶量。

该研究由中国科学院生物物理研究所阎锡蕴课题组与北京化工大学刘惠玉课题组合作完成。其中,生物物理所研究员阎锡蕴、副研究员范克龙和北京化工大学教授刘惠玉为该论文的共同通讯作者。此外,国家纳米中心研究员施兴华团队、扬州大学教授高利增团队均对该工作做出了重要贡献。该研究获得国家自然科学基金、中科院先导项目、中科院前沿重点项目、青年人才托举工程等的资助。

去年10月举行的纳米酶主题香山会议上,中科院生物物理所研究员张先恩通过文献数据分析,称中国科学家发表的纳米酶论文数量占比达70%,高引用论文占比达80%,近十年来高引用论文的前十名均来自中国学者。他指出,中国学者在纳米酶方向的研究处于国际领先地位。

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2018年9月21日上午,中国科学院院士阎锡蕴做客第183期南科大讲堂,为我校师生带来关于纳米酶:肿瘤治疗新策略的专题讲座。

1月29日,《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)杂志在线发表了单原子纳米酶仿生设计的最新研究成果。这项工作有助于理解纳米酶的催化机理,并促进纳米酶在生物催化领域的发展。

一根看似普通的拐杖,在雨后的淤泥里已经浸泡了数月。用传统的胶体金方法进行血迹检测,结果呈阴性;换上纳米酶试纸后,出现了一道细浅却分明的红线,证明拐杖上曾经沾染过血液。面对物证,犯罪分子最终招认,这根拐杖正是他作案的凶器。

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图片: 学生新闻社 肖林婷 牛明辉

威尼斯人国际网址 ,阎锡蕴在学术会议上分享铁蛋白药物载体的成果时,引来药企人员的高度关注。他们纷纷询问,这种载体最多能装多少分子的药物?“我当时没有答上来。”阎锡蕴说,“我们做基础研究,想着能装药就已经很好了。但是面向实际应用的人,就会关心最大载药量和包封率,这直接关系到产品的成本和成药性。”

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